平朔矿区地下水水化学特征及成因

图1 平朔矿区地质及采样点分布:（a）平面图;（b）剖面图

Fig.1 Geology and sampling points distribution of Pingshuo mining area: (a) plan,(b) profile map

研究区内发育断层16条，断距在5 m以上者六条，其中安家岭逆断层F19和马蹄沟断层F25规模较大.一号井田发育陷落柱16个，较可靠者九个；二号井田两个，均为较可靠陷落柱.陷落柱内岩石破碎，具导水性，不仅沟通了上部砂岩含水层，而且使煤层下伏的奥陶系岩溶水通过破碎带进入矿井.区内地层由老至新分别为：奥陶系下统亮甲山组、冶里组（O）；奥陶系中统马家沟组（O）；石炭系中统本溪组（C）；石炭系上统太原组（C）；二叠系下统山西组、下石盒子组（P）；二叠系上统上石盒子组（P）；第三系（N）；第四系（Q）.根据地层岩性与地下水赋存空间的空隙性质，矿区含水层由浅至深分别为浅层孔隙含水层、山西组砂岩裂隙含水层、煤系层间砂岩裂隙含水层和奥陶系灰岩裂隙含水层.区域地下水的补给来源主要为大气降水，其次为地表水.地下水排泄有点状、线状、矿坑排泄、越流排泄及地表蒸发等.

2 研究方法

2.1　水样采集与测试

2019年9月从平朔矿区四个含水层钻孔中共采集地下水样31个，按照深度由浅至深依次为浅层孔隙水（以下简称浅层水）八个、山西组砂岩裂隙水七个（以下简称山西水）、煤系层间砂岩裂隙水六个（以下简称煤系水）、奥陶系灰岩裂隙水十个（以下简称奥灰水）.采样点分布如图1所示.样品采集前，预先用水样反复冲洗取样瓶，然后将采集的水样经0.45 μm滤膜过滤后装入100 mL聚乙烯塑料瓶中，每个样品采集两瓶，其中一份原水样用于阴离子分析，另一份加酸（HNO₃）酸化至pH小于2用于阳离子分析，所有水样均置于4 ℃冰箱保存^［12］.

水样中阳离子（K⁺，Ca²⁺，Na⁺，Mg²⁺）使用电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP⁃OES，Perkin Elmer Optima 2100 DV，USA）进行分析，阴离子（ $S O_{4}^{2 -}$ ， $N O_{3}^{-}$ ， $C l^{-}$ ）通过离子色谱仪（ICS⁃1100，Dionex，USA）进行测定， $C O_{3}^{2 -}$ 和 $H C O_{3}^{-}$ 采用酸碱滴定法测得^［12］.总溶解固体（TDS）质量浓度根据水质分析结果计算得到（阴、阳离子质量浓度之和减去 $H C O_{3}^{-}$ 质量浓度二分之一）.

2.2　数据分析方法

所有水样数据均经阴阳离子平衡检验，使用Excel对数据进行数理统计，采用Piper三线图分析地下水水化学类型，采用Gibbs图解法、离子组合比法及主成分分析等方法分析水化学成因及主控因素.

3 地下水化学特征及成因分析

3.1　地下水化学特征及空间分布

研究区内各含水层中的主要离子与TDS的最小值、最大值、均值、标准差与变异系数结果如表1所示.其中变异系数为标准差与平均值的比值，反映单位均值上的离散程度.浅层水、山西水、煤系水、奥灰水TDS均值分别为270.49，580.71，731.63，481.12 mg·L^-1，深层地下水（山西水、煤系水、奥灰水）TDS明显高于浅层地下水（浅层水），说明深层地下水流动缓慢，与围岩相互作用更加充分^［13］.此外，山西水（1047.01 mg·L^-1）和煤系水（1315.00 mg·L^-1）各有一个水样点TDS高于1000 mg·L^-1，属于微咸水，其余水样的TDS均低于1000 mg·L^-1，属于淡水.

表1 平朔矿区不同含水层地下水样水化学指标统计

Table 1 Hydrochemical index statistics of groundwater samples from different aquifers in Pingshuo mining area

含水层	特征值分析	Ca²⁺	Mg²⁺	Na⁺+K⁺	$H C O_{3}^{-}$	$S O_{4}^{2 -}$	$C l^{-}$	TDS
浅层孔隙水	最大(mg·L^-1)	48.24	28.10	72.42	286.54	35.91	31.07	317.46
	最小(mg·L^-1)	30.16	12.10	19.59	200.20	11.89	8.48	211.84
	平均(mg·L^-1)	40.18	16.91	35.42	244.62	24.84	16.68	270.49
	标准差	6.43	5.19	17.83	28.16	8.26	7.41	41.24
	变异系数	16.01%	30.68%	50.34%	11.51%	33.24%	44.44%	15.25%
山西组砂岩裂隙水	最大(mg·L^-1)	172.70	72.25	94.76	325.33	502.13	100.23	1047.01
	最小(mg·L^-1)	61.10	18.51	10.24	197.70	65.42	21.25	366.41
	平均(mg·L^-1)	97.57	35.00	49.29	273.49	179.16	52.98	580.71
	标准差	40.33	18.93	27.39	49.28	155.93	33.87	260.45
	变异系数	41.33%	54.10%	55.57%	18.02%	87.03%	63.93%	44.85%
煤系层间砂岩裂隙水	最大(mg·L^-1)	217.90	66.69	184.03	420.42	488.99	254.51	1315.00
	最小(mg·L^-1)	22.25	26.60	21.10	222.72	68.13	16.40	413.29
	平均(mg·L^-1)	105.82	39.99	86.97	300.12	223.86	83.13	731.63
	标准差	62.10	14.52	58.96	70.34	155.50	83.94	331.66
	变异系数	45.73%	34.42%	62.75%	18.06%	61.18%	97.77%	45.33%
奥陶系灰岩裂隙水	最大(mg·L^-1)	133.20	45.44	78.84	399.15	178.41	130.26	753.60
	最小(mg·L^-1)	58.65	23.54	21.69	295.30	45.55	14.64	368.50
	平均(mg·L^-1)	83.51	31.90	45.71	324.70	91.89	48.35	481.12
	标准差	22.04	6.88	20.06	33.36	52.30	37.86	131.24
	变异系数	26.40%	21.57%	43.89%	10.27%	56.92%	78.32%	27.28%

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以平均值计，四个含水层阳离子浓度顺序均为Ca²⁺>Na⁺+K⁺>Mg²⁺，阴离子浓度顺序均为 $H C O_{3}^{-}$ > $S O_{4}^{2 -}$ > $C l^{-}$ ，其优势阳、阴离子分别为Ca²⁺和 $H C O_{3}^{-}$ ，其中Ca²⁺浓度均值分别为40.18，97.57，105.82，83.51 mg·L^-1， $H C O_{3}^{-}$ 浓度均值分别为244.62，273.49，300.12，324.70 mg·L^-1.与浅层水相比，三个深层含水层地下水中大多数阳、阴离子浓度普遍较高，其中Ca²⁺和 $S O_{4}^{2 -}$ 浓度的变化最为显著.如表1所示，深层地下水中Ca²⁺和 $S O_{4}^{2 -}$ 浓度均值范围分别为83.51~105.82 mg·L^-1和91.89~223.86 mg·L^-1，约为浅层水Ca²⁺（40.18 mg·L^-1）和 $S O_{4}^{2 -}$ （24.84 mg·L^-1）浓度的2.08~2.63倍和3.70~9.01倍.深层水中煤系水离子浓度普遍高于山西水和奥灰水，但深部三个含水层总体差别不大.深部三个含水层介质组成差别较大，然而水化学特征近似，说明采煤活动使煤系含水层与相邻含水层产生导水裂隙，故水化学类型趋于统一，三者之间可能存在一定程度水力联系^［9，14］.此外，四个含水层中各离子的变异系数均小于1，总体不大，但部分离子如山西组砂岩裂隙水的 $S O_{4}^{2 -}$ 与煤系层间砂岩裂隙水的 $C l^{-}$ 的变异系数高达87.03%与97.77%，较大的离子变异系数说明该含水层离子分布离散程度较大，其在水化学组成中不稳定，反映地下水化学成分形成作用较为复杂^［15］.

Piper三线图是分析水化学组分的常用方法，可以表明水体中主要离子组成变化及不同水体化学组成类型特征^［16］.本文利用Piper三线图分析区内各含水层的水化学类型及分布规律，结果如图2所示.研究区不同深度含水层水化学类型呈明显的分带性，浅层水化学类型以 $H C O_{3}^{-}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺和 $H C O_{3}^{-}$ ⁃Na⁺+K⁺·Ca²⁺型水为主，而山西水和煤系水化学类型以 $H C O_{3}^{-}$ · $S O_{4}^{2 -}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺型水为主，奥灰水则以 $H C O_{3}^{-}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺和 $H C O_{3}^{-}$ · $S O_{4}^{2 -}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺型水为主.各含水层阳离子含量分布较集中，Ca²⁺和Mg²⁺毫克当量百分数分别为25%~70%和20%~40%，尤其在深部三个含水层含量分布更高，而Na⁺+K⁺毫克当量百分数大部分在10%~50%，在浅层水含量普遍分布较高.然而，与阳离子的集中式分布相反，阴离子含量在各含水层中分布较离散.各含水层中 $H C O_{3}^{-}$ 和 $S O_{4}^{2 -}$ 含量整体变化范围较大，呈互补分布，毫克当量百分数分别为20%~90%和10%~60%，浅层水以 $H C O_{3}^{-}$ 占主导，占比高达75%以上，而深层地下水 $H C O_{3}^{-}$ 和 $S O_{4}^{2 -}$ 含量分布范围则较广，毫克当量百分数分别分布在20%~80%和15%~60%之间.另外， $C l^{-}$ 在各含水层中含量较低，毫克当量百分数仅为10%~30%.

图2

图2 平朔矿区地下水Piper三线图

Fig.2 Piper diagram of groundwater samples in Pingshuo mining area

3.2　地下水化学组分成因分析

3.2.1　Gibbs图

Gibbs图可以有效揭示水体中化学组分的主要形成机制^［17］，主要用于判断水化学成分受蒸发浓缩作用、岩石风化作用和大气降水作用的影响，该方法被广泛应用到地表水和地下水化学分析中^［18-20］.如图3所示，Gibbs图以阳离子质量浓度比值Na⁺/（Na⁺+Ca²⁺）或阴离子质量浓度比值 $C l^{-}$ /（ $C l^{-}$ + $H C O_{3}^{-}$ ）为横坐标，以TDS浓度的对数为纵坐标.Gibbs图中TDS较高且阴、阳离子质量浓度比值接近1时，表明水化学组分主要受蒸发浓缩作用影响；TDS中等且阴、阳离子质量浓度比值小于0.5时，表明水化学组分主要受岩石风化作用影响；TDS较低且阴、阳离子质量浓度比值大于0.5时，表明水化学组分主要受大气降水作用影响.图3表明，研究区内绝大部分水样分布在Gibbs图中部，即Na⁺/（Na⁺+Ca²⁺）或 $C l^{-}$ /（ $C l^{-}$ + $H C O_{3}^{-}$ ）比值主要在0.5以内，且TDS低于1400 mg·L^-1，说明研究区地下水水化学组分主要受岩石风化作用影响.由于研究区干旱少雨，大气降水作用对区内地下水化学组分几乎没有影响，仅个别水样点位于Gibbs 图的右上角，说明存在微弱的蒸发浓缩作用影响.

图3

图3 平朔矿区阴、阳离子Gibbs图

Fig.3 Gibbs diagrams of cation and anion in Pingshuo mining area

3.2.2　离子组合比分析

通过离子组合比进一步分析地下水化学成分形成作用及离子成分的来源^［9］.地下水中（Na⁺+K⁺）和 $C l^{-}$ 毫克当量比可以揭示Na⁺，K⁺和 $C l^{-}$ 的来源，若（Na⁺+K⁺）/ $C l^{-}$ 比值等于1时，表明地下水中（Na⁺+K⁺）和 $C l^{-}$ 主要来源于盐岩溶解作用，若该比值大于1，则可能还存在硅酸盐岩的溶解^［21］.由图4a可以看出，各含水层大多数水样（Na⁺+K⁺）/ $C l^{-}$ 比值大于1，说明盐岩溶解不是研究矿区地下水中Na⁺和K⁺的唯一来源.矿区含水层发育砂岩，矿物成分以长石为主^［22］，偏高的Na⁺和K⁺一部分可能来自长石等硅酸盐类矿物溶解，此外由于地下水中Ca²⁺和Mg²⁺吸附于岩层的能力强于Na⁺，含水层会发生阳离子交替吸附作用，使地下水中Ca²⁺和Mg²⁺被吸附，吸附于地层中的Na⁺被释放，导致地下水中Na⁺含量的增多^［9］.相关化学反应如下：

2 N a (K) A l S i_{3} O_{8} + 2 C O_{2} + 11 H_{2} O \to A l_{2} S i_{2} O_{5} {(O H)}_{4} + 2 H C O_{3}^{-} + 2 N a^{+} (K^{+}) + 4 H_{4} S i O_{4}

（1）

2 N a^{+} (岩 石) + C a^{2 +} (水) \to 2 N a^{+} (水) + C a^{2 +} (岩 石)

（2）

2 N a^{+} (岩 石) + M g^{2 +} (水) \to 2 N a^{+} (水) + M g^{2 +} (岩 石)

（3）

图4

图4 平朔矿区离子组合比图

Fig.4 Ion combination ratio diagrams in Pingshuo mining area

此外，矿区含水层中含碳酸盐和硫酸盐矿物^［22-23］，当（Ca²⁺+Mg²⁺）与（ $S O_{4}^{2 -}$ +0.5 $H C O_{3}^{-}$ ）毫克当量比等于1时，说明地下水中的Ca²⁺和Mg²⁺离子主要来源于碳酸盐和硫酸盐的溶解^［9］.由图4b可以看出，部分浅层孔隙水样主要分布在（Ca²⁺+Mg²⁺）/（ $S O_{4}^{2 -}$ +0.5 $H C O_{3}^{-}$ ）=1线及其附近，说明浅层孔隙水受碳酸盐、硫酸盐的溶解的影响较大.然而，所有深部含水层水样（Ca²⁺+Mg²⁺）/（ $S O_{4}^{2 -}$ +0.5 $H C O_{3}^{-}$ ）均显著大于1，说明深层地下水Ca²⁺和Mg²⁺不仅来源于碳酸盐、硫酸盐的溶解.进一步通过图4c和图4d可以看出，各含水层水样（Ca²⁺+Mg²⁺）/ $S O_{4}^{2 -}$ 与（Ca²⁺+Mg²⁺）/0.5 $H C O_{3}^{-}$ 也均大于1，表明单一的硫酸岩或碳酸盐的溶解不是Ca²⁺和Mg²⁺的唯一来源，Ca²⁺和Mg²⁺势必存在其他来源.

据文献报道，平朔矿区含煤地层中存在黄铁矿^［23］.煤矿开采使地层环境由原来封闭的还原环境变得相对开启，造成黄铁矿氧化，使得平朔矿区地下水中的 $S O_{4}^{2 -}$ 含量增加，同时pH降低，加速钙镁碳酸盐矿物的溶解，导致Ca²⁺和Mg²⁺的增加和 $H C O_{3}^{-}$ 的产生^［24］，但由于每生成两个 $S O_{4}^{2 -}$ 都会生成四个H⁺，而每个H⁺又会与碳酸盐反应生成相应的Ca²⁺，Mg²⁺和 $H C O_{3}^{-}$ 离子^［8］，导致（Ca²⁺+Mg²⁺）/ $S O_{4}^{2 -}$ 大于1.相关化学反应如下：

F e S_{2} + 15 / 4 O_{2} + 7 / 2 H_{2} O \to F e {(O H)}_{3} ↓ + 2 S O_{4}^{2 -} + 4 H^{+}

（4）

C a C O_{3} + H^{+} \to C a^{2 +} + H C O_{3}^{-}

（5）

C a M g (C O_{3})_{2} + 2 H^{+} \to C a^{2 +} + M g^{2 +} + 2 H C O_{3}^{-}

（6）

此外长期采煤活动导致含水层环境相对开启，承压水压力降低，产生脱碳酸作用，使 $H C O_{3}^{-}$ 下降，导致（Ca²⁺+Mg²⁺）与0.5 $H C O_{3}^{-}$ 的比值大于1.相关化学反应如下：

H^{+} + H C O_{3}^{-} \to H_{2} O + C O_{2} ↑

（7）

C a^{2 +} + 2 H C {O_{3}}^{—} \to C O_{2} ↑ + H_{2} O + C a C O_{3} ↓

（8）

M g^{2 +} + 2 H C {O_{3}}^{—} \to C O_{2} ↑ + H_{2} O + M g C O_{3} ↓

（9）

3.2.3　主成分分析

主成分分析法是在确保数据信息损失最少的前提下，将原本具有一定关联性的变量通过降维处理后，转化为几个不相关的综合性指标的一种多元统计方法，可以综合反映地下水中化学组分包含的大多数信息^［9］.为进一步揭示各含水层离子形成作用的主控因素，对矿区31个水样中有相关性的分析变量Ca²⁺，Mg²⁺，Na⁺， $H C O_{3}^{-}$ ， $S O_{4}^{2 -}$ $, C l^{-}$ 进行主成分分析，提取特征值大于1且累计贡献率最大的前两个特征向量作为主成分F1和F2，得到两个新的无关联的综合性指标（主成分F1，F2），主成分F1与主成分F2的方差贡献率分别为45.30%和22.41%，累计方差贡献率达67.71%，可以较全面地解释各含水层水化学成分的主要形成作用.主成分与分析变量之间的相关系数为荷载值，图5为各常规离子在主成分F1与主成分F2上的荷载值分布情况.由图5可知，主成分F1中Ca²⁺，Mg²⁺， $S O_{4}^{2 -}$ 和 $C l^{-}$ 的荷载值大于0.9，对主成分F1贡献较大，与上文讨论结果一致，黄铁矿氧化产生 $S O_{4}^{2 -}$ ，H⁺，Fe²⁺，地下水呈弱酸性，进一步加速碳酸盐和硫酸盐溶解，从而导致Ca²⁺，Mg²⁺， $S O_{4}^{2 -}$ 荷载值较高，因此F1轴可用于表示黄铁矿氧化与碳酸盐、硫酸盐、盐岩溶解作用.Na⁺和 $H C O_{3}^{-}$ 在主成分F2上表现出很好的正相关，荷载值大于0.75，而Ca²⁺，Mg²⁺， $S O_{4}^{2 -}$ 在主成分F2上表现为负相关，Na⁺荷载值高是由于地下水中的Ca²⁺和Mg²⁺与吸附在岩层上的Na⁺发生阳离子交替吸附作用所致； $H C O_{3}^{-}$ 荷载高是由于还原条件下， $S O_{4}^{2 -}$ 在脱硫酸菌作用下产生还原作用所致^［9］，因此F2可用于表示阳离子交替吸附与脱硫酸作用.

图5

图5 平朔矿区地下水常规离子在F1⁃F2上的荷载分布

Fig.5 Loading distribution of groundwater conventional ions on F1⁃F2 in Pingshuo mining area

将各含水层水样的常规离子浓度代入主成分表达式：

Z_{1} = 0.247 x_{1} + 0.257 x_{2} + 0.118 x_{3} + 0.038 x_{4} + 0.257 x_{5} + 0.247 x_{6}

（10）

Z_{2} = - 0.186 x_{1} - 0.077 x_{2} + 0.478 x_{3} + 0.543 x_{4} - 0.123 x_{5} + 0.074 x_{6}

（11）

可得出各水样的主成分荷载得分，绘制于主成分F1⁃F2上的荷载得分关系图中（图6），荷载得分大小反映水化学作用的强弱，有助于揭示各含水层的水化学作用变化规律.图6显示四个含水层水样点均分布在第一象限，在主成分F2轴得分近似，说明均受到一定程度阳离子交替吸附与脱硫酸作用影响.浅层孔隙水在主成分F1轴得分较小，表明其中的黄铁矿氧化与碳酸盐、硫酸盐、盐岩溶解作用微弱，而深部三个含水层受黄铁矿氧化与碳酸盐、硫酸盐、盐岩溶解作用的影响增强，其中在煤系水与山西水中尤为显著.此外深部三个含水层的水化学组分均存在高浓度的Ca²⁺，Mg²⁺， $S O_{4}^{2 -}$ ，且具有近似的水化学形成作用，表明在采煤扰动下三者间存在一定程度的水力联系.

图6

图6 平朔矿区地下水主成分F1⁃F2荷载得分关系图

Fig.6 Diagram of groundwater principal component F1⁃F2 loading scores in Pingshuo mining area

4 结论

（1）平朔矿区含水层主要优势阴、阳离子为 $H C O_{3}^{-}$ 和Ca²⁺.浅层孔隙水TDS低于深层地下水，水化学类型以 $H C O_{3}^{-}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺型水和 $H C O_{3}^{-}$ ⁃Na⁺+K⁺·Ca²⁺型水为主；深层地下水中Ca²⁺，Mg²⁺， $S O_{4}^{2 -}$ 浓度普遍较高，其中山西组砂岩裂隙水与煤系层间砂岩裂隙水水化学类型相似，均以 $H C O_{3}^{-}$ · $S O_{4}^{2 -}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺型水为主，奥陶系灰岩裂隙水则以 $H C O_{3}^{-}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺和 $H C O_{3}^{-}$ · $S O_{4}^{2 -}$ ⁃Ca²⁺·Mg²⁺型水为主.

（2）研究区地下水化学组分形成主要受岩石风化控制，大气降水和蒸发浓缩作用影响微弱.含水层中Na⁺来源于盐岩溶解、硅酸盐类矿物溶解和阳离子交替吸附作用，Ca²⁺，Mg²⁺， $H C O_{3}^{-}$ ， $S O_{4}^{2 -}$ 主要来源是碳酸盐、硫酸盐溶解与黄铁矿氧化.

（3）主成分分析结果表明深部三个含水层受黄铁矿氧化与碳酸盐、硫酸盐、盐岩溶解作用的影响强于浅层孔隙水，尤其在煤系层间砂岩裂隙水与山西组砂岩裂隙水中更加显著.深层地下水水质类型相似，具有近似的演化规律，表明在采煤扰动下三者间存在一定程度的水力联系.

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